【本学研究者情報】

〇材料科学高等研究所　教授　佐藤宇史
研究室ウェブサイト

【発表のポイント】

• フェリ磁性体GdCo₅において、室温で過去最大の横磁気熱電伝導率を観測した。
• 巨大な磁気熱電効果（異常ネルンスト効果）の起源は、波動関数の干渉効果により生じた遍歴フラットバンドであることを、実験と理論の両面から実証した。磁気秩序が生じている物質で遍歴フラットバンドが観測されたのは世界で初めての事例である。
• 磁気熱電効果を用いた横型熱電変換は薄膜形状のデバイスに適している。本成果で見いだされた巨大な磁気熱電効果を利用することで、熱電デバイスやスピントロニクスデバイスへの応用が期待される。

【概要】

東京大学大学院理学系研究科の見波将特任助教（研究当時、現：京都大学大学院工学研究科助教）、Yangming Wang博士課程学生（研究当時）、中村紘人博士課程学生（研究当時）、酒井明人講師と中辻知教授らの研究グループは、同大学大学院有田亮太郎教授（兼：理化学研究所創発物性科学研究センターチームディレクター）、理化学研究所創発物性科学研究センターの大岩陸人基礎科学特別研究員（研究当時、現：北海道大学講師）、東北大学材料科学高等研究所（WPI-AIMR）の相馬清吾准教授、佐藤宇史教授らと共同で、フェリ磁性体（注 1）GdCo₅において、室温で過去最大の横磁気熱電伝導率（注 2）を観測しました。また、巨大な磁気熱電効果の起源が波動関数の干渉効果により生じた遍歴フラットバンド（注 3）であることを、実験と理論の両面から明らかにしました。

GdCo₅はハニカム格子とカゴメ格子（注 4）が交互に積み重なった結晶構造を持ちます。本研究では、角度分解光電子分光（ARPES）（注 5）と第一原理計算（注 6）を組み合わせ、この積層格子上の波動関数の干渉効果（注 7）により、遍歴フラットバンドが広い運動量空間にわたって存在することを明らかにしました（図1）。磁気秩序が生じている物質で遍歴フラットバンドが観測されたのは世界で初めての事例です。さらに、このフラットバンドに由来する巨大な磁気熱電効果を発見し、室温における横磁気熱電伝導率として過去最大の値を達成しました（図2）。本成果で見いだされた巨大な磁気熱電効果を利用することで、熱電デバイスやスピントロニクスデバイスの開発につながることが期待されます。

【用語解説】

（注 1）フェリ磁性体
磁石の性質を持つ物質（磁性体）の一種です。通常の磁石（強磁性体）ではすべての磁気モーメント（原子の持つ小さな磁石）が同じ方向に揃っていますが、フェリ磁性体では大きさの異なる磁気モーメントが互いに反対方向を向いています。例えば、本研究で使われたGdCo₅の場合、図2挿入図の矢印で示すように、コバルト原子(Co)とガドリニウム原子(Gd)の大きさが異なり反対向きの磁気モーメントを持っています。

（注 2）横磁気熱電伝導率
物質に温度差を加えると、電子が温度差に沿って移動するため、温度差と同じ方向に起電力が生じ、このような現象は熱電効果（ゼーベック効果）と呼ばれます。一方、磁性体では物質中の磁化により電子の移動が曲げられ、温度差と垂直な方向にも起電力が生じます。このような磁化に由来し温度差と垂直な方向に起電力が生じる熱電効果を異常ネルンスト効果（磁気熱電効果）と呼びます。起電力の向きの違いにより、異常ネルンスト効果を横型熱電効果とも呼びます。ゼーベック効果を用いた従来の熱電素子は立体的で複雑な構造が必要ですが、異常ネルンスト効果では温度差に対して垂直方向に発電するため、薄膜型の簡便なデバイス設計が可能です。横磁気熱電伝導率（α_xy）はこの横方向の熱電変換の性能を表す物理量で、値が大きいほど高性能な発電が可能となります。

（注 3）遍歴フラットバンド
固体中に存在する電子はそれぞれ異なるエネルギーを持ち、その取りうるエネルギーの範囲を「バンド」と呼びます。通常の金属では、電子は運動量の2乗に比例する運動エネルギーを持ちバンドにエネルギーの幅が生じますが、カゴメ格子のように三角形を基本単位とする幾何学的にフラストレートした結晶格子上では、格子の幾何学的性質に起因する波動関数の干渉効果（注7）により、エネルギーが運動量によってほとんど変化せず、幅のない平坦なバンドが現れることがあります。これを「フラットバンド」と呼びます。通常、磁気秩序が生じるとフラットバンドはフェルミエネルギー（注8）から離れて遍歴性を失うため、遍歴性を有するフラットバンドと磁気秩序は相反するものであると考えられてきました。本研究ではフェリ磁性体GdCo₅において磁気秩序下でもフェルミエネルギー近傍に存在する「遍歴フラットバンド」を世界で初めて実証しました。

（注 4）ハニカム格子、カゴメ格子
カゴメ格子は、原子が籠目状に配置された結晶構造を指します。ハニカム格子とは、原子が蜂の巣状に六角形を形成するように配置された結晶構造を指します。本研究のGdCo₅では、コバルト（Co）原子がカゴメ格子とハニカム格子を交互に形成しており（図1左）、この「積層ハニカム-カゴメ格子」上での波動関数の干渉効果が、遍歴フラットバンドを安定化させる鍵となっています。

（注 5）角度分解光電子分光 （ARPES）
物質の表面に光を照射して、外部光電効果により物質外に放出される電子のエネルギーと運動量を同時に測定することで、電子の物質中での状態を直接的に観測する実験手法です。

（注 6）第一原理計算
量子力学のシュレディンガー方程式に従って、物質中の電子の運動をコンピューターで計算する方法を第一原理計算と呼びます。本研究では密度汎関数理論に基づいた第一原理計算を用いています。密度汎関数理論は、第一原理計算の中でも電子密度をベースに物質の性質を計算する手法で、固体物理や量子化学の分野で頻繁に用いられており、スーパーコンピューターなどの大規模な計算機などを活用し、計算を行い物質中の電子状態の高精度な理論予測が可能となります。

（注 7）波動関数の干渉効果
量子力学では、電子は波としての性質を持つ波動関数として記述されます。水面の波の重ね合わせと同様に、結晶格子上の電子の波動関数も互いに干渉します。カゴメ格子のように三角形を基本単位とする格子では、隣接するサイト間を伝わる電子の波動関数の位相が互いに相殺し、電子が特定の領域に閉じ込められます。この局在化がフラットバンドの起源となります。本研究のGdCo₅では、積層ハニカム-カゴメ格子に由来した波動関数が互いに干渉することで、複数のフラットバンドが生じ、遍歴フラットバンドの起源となることを理論的に明らかにしました。

（注 8）フェルミエネルギー
固体内の電子が、低いエネルギー状態から順に詰まっていき、絶対零度においてちょうど満たされる最高のエネルギーレベルのことです。金属や半導体などの様々な物性（電気伝導性や磁性、熱電変換性能など）は、このフェルミエネルギー近傍に位置する電子の振る舞いによって決定されます。本研究において「遍歴フラットバンドがフェルミエネルギー近傍に存在する」という事実は、フラットバンド由来の特殊な電子状態が、物質の機能（高い磁気熱電性能など）に寄与していることを意味しています。

【論文情報】

雑誌名：Advanced Materials
題　名：Evidence for itinerant ferromagnetic flat bands producing large transverse responses
著者名：Susumu Minami, Yangming Wang, Seigo Souma, Hiroto Nakamura, Akito Sakai, Takumi Osumi, Hang Su, Hikaru Watanabe, Shun'ichiro Kurosawa, Rikuto Oiwa, Daisuke Nishio-Hamane, Kosuke Nakayama, Takuya Nomoto, Ryotaro Arita, Takafumi Sato, Satoru Nakatsuji
DOI:10.1002/adma.202517521

詳細（プレスリリース本文）

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